Em 1817, os naturalistas austríacos Von Spix e Von Martius chegaram ao Rio de Janeiro para explorar regiões ainda pouco conhecidas do país. Em sua viagem pelo Brasil, atravessaram a Serra do Mar rumo a Minas e São Paulo, colecionando espécimes da fauna e da flora e se encantando com tudo o que viam pela frente. Segundo consta, eles passaram também pela Serra dos Órgãos. A região desperta o fascínio dos visitantes desde muito tempo, tanto que D. Pedro I, em 1830, já havia comprado terras na região.

A cidade de Petrópolis, batizada em sua homenagem, abrigada a residência de verão do imperador e, até hoje, mantém a aura charmosa que atraiu nossa realeza. Além dela, os presidentes Getúlio Vargas e Juscelino Kubitschek também se encantaram com os ares da Serra e passaram a freqüentá-la regulamente. Teresópolis, cujo nome também tem origem na família real, devido à última imperatriz, Dona Teresa Cristina, é a cidade vizinha que hoje abriga a sede do Parque Nacional.

O nome da Serra veio da imaginação dos colonizadores portugueses, que fizeram analogia dos esbeltos picos com os grandes órgãos europeus. O mais famoso deles é o Pico Dedo de Deus, com 1.692 metros de altitude.